05/2009: Sime Vrsaljko spielt in der Dinamo Zagreb-Jugend und ist U17-Nationalspieler für Kroatien.

01.05.10: Sime Vrsaljko wird mit NK Dinamo Zagreb kroatischer Fußball-Meister 2009/2010.

07/2010: Sime Vrsaljko nimmt für Kroatien an der U-19 Europameisterschaft 2010 (Under 19 European Championship) in Frankreich teil.   

17.07.10: Sime Vrsaljko gewinnt mit Dinamo Zagreb durch einen 1-0 Erfolg über Hajduk Split den kroatischen Supercup. 

25.05.11: Sime Vrsaljko wird mit Dinamo Zagreb durch einen 5-1 / 3-1 Erfolg über Varrteks Varazdin kroatischer Pokalsieger 2010/2011.